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近年來，雙離子電池(DIBs)作為一種新型儲能解決方案引起了越來越多的關注。與傳統的“搖椅式”電池不同，DIBs的正極和負極分別可逆地嵌入來自電解液的陰離子和陽離子。第一代DIBs是雙石墨電池，它采用石墨作為嵌入陰離子的正極。這里石墨正極的工作電位比較高，經常會導致電解液分解。為了解決這一問題，人們致力于開發新的工作電位較低的陰離子存儲材料，其中聚合物、有機分子固體和金屬有機框架(MOFs)已被證明能夠在較低電位下容納陰離子。沿著這個思路，如果能在足夠低的電位下嵌入陰離子，這樣的陰離子存儲材料甚至可以作為電池的負極，與缺陽離子的正極耦合，這種電池被稱為反向雙離子電池(RDIBs)。為了提高雙離子電池的能量密度，使用高濃度的電解質至關重要，作為陽離子和陰離子的唯一來源，電解質被認為是電池的活性物質。

【成果簡介】

近日，美國俄勒岡州立大學紀秀磊教授聯合阿貢國家實驗室陸俊研究員通過讓負極吸收陰離子，讓正極容納陽離子，從而翻轉了DIBs中陰離子/陽離子存儲化學反應的順序，實現了反向雙離子電池的工作。負極是一種二茂鐵被包覆在微孔碳內的納米復合材料，正極是一種嵌入鋅離子的普魯士藍Zn3[Fe(CN)6]2。這種獨特的電池結構得益于使用30 m（質量摩爾濃度）ZnCl2“含水鹽”電解質。這種電解質使二茂鐵的溶解降到非常低；它提高了正極中的陽離子的嵌入電位，降低了負極中的陰離子嵌入電位，因此與低濃度的ZnCl2電解質相比，整個電池的電壓增加了0.35 V。反向雙離子電池提供了一種新的電池構型，為缺陽離子正極材料的實用性提供了解決方案。該成果近日以題為“Reverse Dual-Ion Battery via a ZnCl2 Water-in-Salt Electrolyte”發表在知名期刊JACS上。

【圖文導讀】

圖一：雙離子電池和反向雙離子電池

（a）傳統雙離子電池示意圖；

（b）反向雙離子電池示意圖。

圖二：二茂鐵分子晶體結構示意圖及表征

（a）二茂鐵分子晶體示意圖；

（b）二茂鐵和二茂鐵/活性炭納米復合材料（Fc/C）的XRD表征。

圖三：Fc/C電極的電化學性能

（a）在掃描速率為1 mV/s時，5 m、10 m和30 m ZnCl2電解質的CV曲線；

（b）在1 C倍率（1 C=106 mA/g）下30 m ZnCl2電解質的GCD曲線；

（c）所報道的陰離子存儲材料的操作電位和容量值的對比；

（d）以1 C的倍率在5 m、10 m和30 m ZnCl2電解質中進行循環比較。

圖四：普魯士藍Zn3[Fe(CN)6]2負極的物理和電化學表征

（a）XRD表征和SEM圖像（插圖）；

（b）晶體結構示意圖；

（c）在5 m、10 m和30 m ZnCl2電解質中以1 mV/s的掃描速率的CV曲線；

（d）不同循環次數的GCD曲線，電流密度為65 mA/g。

圖五：RDIB全電池的電化學性能

（a）ZnCl2電解質中Fc/C正極和Zn3[Fe(CN)6]2負極的CV曲線對比；

（b）RDIB的工作機理示意圖；

（c）在1 C速率下RDIB全電池的GCD曲線；

（d）ZnCl2電解液的搖椅式（RCBs），DIB和RDIB的全電池電壓隨電解質濃度的變化。

【小結】

綜上所述，作者介紹了一種新的電池構型——反向雙離子電池，在放電過程中，低電位負極通過嵌入陰離子來工作，缺陽離子正極通過嵌入陽離子來工作。RDIB利用了新出現的WiSE電解質的電位位移。作者研究了一種普魯士藍類似物Zn3[Fe(CN)6]2作為正極，微孔碳包裹的二茂鐵作為陰離子存儲負極。作者發現30 m ZnCl2 WiSE電解質推高陽離子嵌入電位并且將陰離子嵌入電位壓低，與低濃度的ZnCl2電解質（5 m）相比，電池電壓增加了0.35 V。反向雙離子電池設計還解決了在水系全電池中使用缺陽離子電極材料作為正極的長期難題。這一有趣的電位轉移及其潛在機制可能會引起人們對離子載流子在氧化還原反應中的作用的更多關注。

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